由挪威奧斯陸大學(xué)的研究團隊在學(xué)術(shù)期刊 nature communications 發(fā)布了一篇名為 Phase glides and self-organization of atomically abrupt interfaces out of stochastic disorder in α-Ga₂O₃（α-Ga₂O₃ 中隨機無序的相滑行和原子突變界面的自組織）的文章。

1. 項目支持

M-ERA.NET 計劃得到了 GOFIB 項目（由挪威研究理事會管理，挪威項目編號為 337627，芬蘭項目編號為 352518）的資金支持。此外，挪威研究理事會在 FRIPRO 計劃項目編號 351033 框架下資助的 DIOGO 項目也提供了額外支持。實驗基礎(chǔ)設(shè)施由挪威微米和納米制造設(shè)施 NorFab（挪威研究理事會項目編號 295864）和挪威透射電子顯微鏡中心 NORTEM（挪威研究理事會項目編號 197405）提供。J.Z. 感謝中國國家自然科學(xué)基金資助項目 62304097、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金資助項目 2023A1515012048、深圳市基礎(chǔ)研究計劃資助項目 JCYJ20230807093609019 和 JCYJ20240813094508011。計算資源由芬蘭科學(xué)信息技術(shù)中心（CSC）和南方科技大學(xué)計算科學(xué)與工程中心提供。該論文還得到了韓國陶瓷工程技術(shù)研究院（KICET）2024年資助的“戰(zhàn)略研發(fā)計劃”（KPP23004-0-02）的支持。挪威研究理事會項目編號為322382的INTPART計劃以及挪威高等教育和技能局項目編號為UTF-2021/10210的UTFORSK計劃也為國際合作提供了支持。

2. 背景

氧化鎵（Ga₂O₃）因其多形體（如β、γ相）的獨特性質(zhì)（如高耐輻射性）在基礎(chǔ)物理和電子器件領(lǐng)域備受關(guān)注。此前研究主要集中在熱力學(xué)穩(wěn)定的 β-Ga₂O₃ 上，其輻照下可通過無序誘導(dǎo)轉(zhuǎn)變?yōu)?γ 相，但其他多形體（如亞穩(wěn)態(tài)的 α-Ga₂O₃）的輻照行為尚不明確。

探索 α-Ga₂O₃ 在輻照下是否發(fā)生無序誘導(dǎo)相變，揭示其與 β 相不同的相變機制，并解釋實驗中觀察到的原子級陡峭 α/γ 界面自組織現(xiàn)象。

3. 主要內(nèi)容

在 γ 相氧化鎵中，無序誘導(dǎo)有序化行為以及其極高的抗輻照性能，近年來已成為基礎(chǔ)物理與電子器件應(yīng)用交叉領(lǐng)域中的重要發(fā)現(xiàn)。值得注意的是，迄今為止此類研究大多采用熱力學(xué)穩(wěn)定的 β 相作為初始樣品。本文從亞穩(wěn)態(tài)的 α 相開始，研究上述現(xiàn)象，并揭示體系中全新的轉(zhuǎn)變趨勢。研究人員指出，與 β → γ 相變中主要涉及無序誘導(dǎo)的局部重排不同，α 相中的氧子晶格呈現(xiàn)六方密堆結(jié)構(gòu)（HCP），因此 α → γ 相變不僅需要氧子晶格的重構(gòu)，還需鎵子晶格發(fā)生顯著的結(jié)構(gòu)重排。進(jìn)一步結(jié)合理論預(yù)測結(jié)果，發(fā)現(xiàn) α → γ 的相變過程需積累較大的拉伸應(yīng)變以激發(fā)原本難以發(fā)生的晶格滑移行為。因此，將實驗中觀測到的 α → γ 相變趨勢解釋為一種同時受無序與應(yīng)變驅(qū)動的協(xié)同演化機制。最后展示了在隨機無序背景下，α/γ 界面能夠自發(fā)實現(xiàn)原子級突變式排列，體現(xiàn)出高度有序的自組織行為，揭示了 α-Ga₂O₃ 體系中相變過程的復(fù)雜性與潛在調(diào)控路徑。

4. 實驗細(xì)節(jié)

樣品: 通過 HVPE 法在藍(lán)寶石襯底上生長了約 1 μm 厚的 α-Ga₂O₃ 薄膜。

輻照: 在室溫下，使用 400 keV 的 Ni? 離子進(jìn)行注入，劑量范圍從 1x10¹⁵ 到 1x10¹⁷ ions/cm²，離子束流恒定。同時進(jìn)行了 1.2 MeV Au? 離子的控制實驗以排除注入離子的化學(xué)效應(yīng)。注入角度偏離樣品法線 7° 以減少溝道效應(yīng)。

損傷量化: 使用 SRIM 程序模擬計算原子離位損傷，Ni 離子注入的主要缺陷產(chǎn)生峰值深度約為 105 nm。

模擬計算:

SRIM 模擬計算初始損傷分布和 dpa 值。

機器學(xué)習(xí)驅(qū)動的分子動力學(xué) (ML-MD): 模擬 α/γ 界面的原子構(gòu)型和動態(tài)演化過程，解釋界面自組織銳化機制。

結(jié)合級聯(lián)碰撞模擬和 NPT 系綜弛豫（帶各向異性壓強控制）: 研究輻照過程中應(yīng)變的積累和各向異性膨脹。

5. 創(chuàng)新點

首次系統(tǒng)研究了 α-Ga₂O₃ 的無序誘導(dǎo)相變，揭示了與 β 相不同的相變路徑和機理。

明確了“拉伸應(yīng)變”在 α 到 γ 相變中的關(guān)鍵作用，強調(diào)了該轉(zhuǎn)變需要 O 亞晶格和 Ga 亞晶格同時重排，這是與 β 到 γ 相變的本質(zhì)區(qū)別。

提出了具體的相變機制：輻照產(chǎn)生的 Ga 缺陷（主要是占據(jù)八面體間隙位置）積累導(dǎo)致沿 c 軸的各向異性膨脹應(yīng)變，該應(yīng)變促進(jìn)了 O 亞晶格密堆積層的滑移，從而完成結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。

實驗和模擬證實了在隨機無序過程中可以自組織形成原子級陡峭的 α/γ 多晶型界面。

發(fā)現(xiàn) α-Ga₂O₃ 相比于 β-Ga₂O₃，需要更高的輻照劑量（dpa）才能觸發(fā)向 γ 相的轉(zhuǎn)變，表明 α 相本身在發(fā)生相變前具有更高的輻照穩(wěn)定性。

6. 結(jié)論

γ 相氧化鎵中所展現(xiàn)出的無序誘導(dǎo)有序現(xiàn)象以及前所未有的高抗輻照能力，是近年來基礎(chǔ)物理與電子器件應(yīng)用交叉領(lǐng)域中的一項重要突破。值得強調(diào)的是，在該研究之前，已有文獻(xiàn)中的相關(guān)實驗數(shù)據(jù)均是以熱力學(xué)穩(wěn)定的 β 相為初始樣品獲取的。從亞穩(wěn)態(tài)的 α 相開始，系統(tǒng)性地研究了這一現(xiàn)象，并揭示了體系中截然不同的新趨勢。研究人員提出，與 β → γ 無序誘導(dǎo)轉(zhuǎn)變不同，α 相中的氧子晶格為六方密堆（HCP）結(jié)構(gòu)，因此 α → γ 相變過程中，不僅氧子晶格需要重構(gòu)，鎵子晶格同樣必須發(fā)生顯著的結(jié)構(gòu)重排。此外，與理論預(yù)測一致，該相變還需積累相當(dāng)程度的拉伸應(yīng)變，以激發(fā)原本難以實現(xiàn)的晶格滑移行為。因此，將實驗中觀測到的趨勢解釋為無序與應(yīng)變共同驅(qū)動的協(xié)同過程。最令人驚奇的是，還發(fā)現(xiàn)了 α/γ 相界面竟能在隨機無序中自發(fā)形成原子級突變的有序結(jié)構(gòu)。這一結(jié)果不僅豐富了人們對 Ga₂O₃ 多晶型相行為的理解，也為類多晶型現(xiàn)象在其他材料體系中的推廣與研究提供了新路徑，具有重要的理論意義與潛在應(yīng)用價值。

7. 圖文示例

圖 1：不同 Ga₂O₃ 多晶體之間的結(jié)構(gòu)關(guān)系。

圖 2：α-Ga₂O₃ 中的相變與 dpa 的函數(shù)關(guān)系。

DOI：

doi.org/10.1038/s41467-025-58516-9

本文轉(zhuǎn)發(fā)自《亞洲氧化鎵聯(lián)盟》訂閱號